Larry yang dilahirkan di pusat bandar Iban di pusat Sarawak, menyertai Parti Bansa Dayak Sarawak (PBDS) pada tahun ketika berusia 22 tahun. Beliau pertama kali bertanding atas tiket PBDS pada pilihan raya negeri 2001, menggantikan ayahnya sebagai wakil Pelagus. Beliau telah berkhidmat selama dua penggal ahli dewan undangan negeri (ADUN) Sarawak bagi pihak Barisan Nasional (BN) bagi DUN Pelagus dari 2001 hingga 2011. [9] Di bawah pemerintahan BN oleh Ketua Menteri Abdul Taib Mahmud pada 2004, beliau ialah menteri pembantu termuda di Sarawak ketika dilantik sebagai Menteri Muda di Pejabat Ketua Menteri (Perancangan Ekonomi) dan juga Menteri Muda Perindustrian (Perancangan).[4][10]

Kemudian, Larry menyertai Parti Rakyat Sarawak (PRS) yang baharu pada 2004 yang diasaskan oleh Dr James Jemut Masing dan bapanya setelah pembatalan pendaftaran PBDS. Pada pilihan raya DUN 2006, beliau mempertahankan kerusi Pelagus tetapi sebagai calon PRS. Beliau pernah menjadi timbalan setiausaha agung PRS di bawah kepresidenan Menteri Pembangunan Tanah, Dr James sehingga pertikaian antara mereka menyebabkan beliau dipecat dari parti itu kerana tidak berkuasa pada 2007.[4][11] Pada tahun 2009, dia diberi portfolio tambahan selaku Pembantu Menteri Belia (Latihan) tanpa mengira statusnya yang tak parti. Beliau entah bagaimana dihalang daripada bertanding dan mempertahankan kerusi DUN Pelagus pada pilihan raya negeri 2011. [12]

Beliau juga pernah bertugas sebagai timbalan pengerusi Biro Konvensyen Sarawak dan Pusat Konvensyen Sarawak. Beliau masih dilantik sebagai penasihat Hal Ehwal Belia kepada kerajaan negeri pada 2012. Larry mengundurkan diri daripada jawatan itu pada 2013 untuk menjawat jawatan presiden pengasas Parti Pekerja Sarawak (SWP) yang baru ditubuhkan. Pada pilihan raya 2013, dia bertanding sebagai calon SWP di kerusi Parlimen Lubok Antu tetapi kalah.[4] Pada April 2016, sementera Larry menjadi presiden parti, beliau tiba-tiba mengundurkan diri daripada SWP sehingga membatalkan pencalonannya yang telah diumumkan sebelumnya bagi DUN Bukit Goram yang baru dibentuk dalam pilihan raya DUN 2016 yang akan datang. [13] Beliau menjelaskan bahawa beliau telah meletak jawatan kerana beliau merasa tidak dapat benar-benar mentadbir kawasannya tanpa berada dalam BN dalam catatan beremosi di laman Facebook-nya. [14]

Pada pilihan raya umum 2018 (PRU14), Larry telah bertanding sebagai calon bebas dan terpilih ke Parlimen Malaysia bagikawasan persekutuan Julau. Beliau memperoleh 10,105 daripada 18,279 undi yang dicatat[15] untuk mengalahkan penyandang empat penggal, Timbalan Presiden PRS, Joseph Salang Gandum.[16] Beliau menyertai Parti Keadilan Rakyat (PKR) sejurus selepas pilihan raya.[17] Beliau kemudiannya dipilih sebagai ketua PKR Sarawak pada 2020.[2] Beliau pernah berkhidmat sebagai ketua Lembaga Lada Malaysia (MPB) di bawah Kementerian Perusahaan Perladangan dan Komoditi persekutuan dari Mei 2018 hingga April 2020 semasa pemerintahan Pakatan Harapan (PH).[18]

Pada 21 Disember 2020, beliau mengumumkan bahawa beliau akan meletak jawatan sebagai ketua PKR Sarawak dan melantik seorang pemimpin Dayak sebagai penggantinya dalam jawatan itu. Namun, enam hari kemudian pada 27 Disember, beliau mengumumkan bahawa beliau menarik balik keputusannya untuk mengundurkan diri dan tetap dalam kedudukannya setelah berbincang dengan presiden partinya, Anwar Ibrahim selaku Presiden PKR. Namun begitu, pada 28 Februari 2021, beliau tiba-tiba mengumumkan bahawa beliau akan melepaskan jawatannya sebagai ketua PKR negeri dan pada masa yang sama, keluar daripada parti itu. Selepas itu, beliau menjadi AP bebas sambil menyatakan sokongan penuh kepada kepemimpinan Muhyiddin Yassin.[19]